我校联合培养硕士研究生谢军（指导教师：杨春平教授）在纳米颗粒催化剂金属活性位点的电子结构调控领域取得重要的新进展。相关成果以“Modulating electronic structure of active sites on iron-based nanoparticles enhances peroxymonosulfate activation”为题，发表在Applied Catalysis B: Environment and Energy (SCI 2022 IF=22.1)上。该论文第一作者单位和第一通讯作者单位均为我校，第一作者是我校2021级联合培养硕士生谢军，通讯作者是我校环境学院吴少华副教授和杨春平教授。
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迄今为止，由于杀菌药物的广泛使用，抗生素以各种方式出现在水环境中，由此引发的抗生素污染已成为广泛关注的环境问题。在众多的抗生素去除技术中，基于过硫酸盐的高级氧化工艺（PMS-AOPs）通过生成多种强氧化性的活性物质，可将抗生素快速、高效、稳定地降解为无毒或低毒产物，被认为是解决抗生素污染最为有效的环境修复技术之一。然而，过硫酸盐的活化效率仍在很大程度上受制于催化剂活性。如何使O-O键在活性位点上更容易断裂，成为PMS高效活化的关键。因此，高性能催化剂的开发已经成为PMS-AOPs的研究前沿和热点问题。
我校杨春平教授课题组在长期研究的基础上，在该研究中提出了杂原子（包括P和S）掺杂诱导活性位点电子结构改变以提高催化活性的技术思想，设计出了高性能催化剂，并将其应用于活化PMS以降解水体中的抗生素。结果表明，P和S的掺杂会改变催化活性。其中，S的掺杂有利于催化剂对PMS的活化，S掺杂催化剂在15 min内可以实现对磺胺甲恶唑的完全去除，矿化率为72.31%，归一化的速率常数高达130.4 min-1 M-1，优于近期报道的其它催化剂。相比之下，P掺杂则会降低PMS的活化效率，其速率常数仅为53.83 min-1 M-1。密度泛函理论计算和表征结果表明，相对富电子的S在PMS活化过程中会向铁活性位点给予电子，改变Fe的价态，并提高对PMS的吸附能(Eads = -11.219 eV)，从而导致其优异的催化活性。与未掺杂的催化剂相比，S掺杂催化剂不仅具有良好的可重复利用性，在高浓度常见阴离子的干扰下还能保持令人满意的催化活性，对反应体系中pH值的变化（4~10）也具有很好的适应能力，并且在一些自然水体中也能高效地活化PMS。
论文摘要图
该研究创造性地从调节催化剂电子结构的角度出发以设计和制备出性能优异的PMS活化剂，为PMS-AOPs的发展提出了新思路。
该研究得到了国家自然科学基金、广东省自然科学基金、广东省科技创新战略专项项目、茂名市科技计划项目、广东石油化工学院引进人才计划等项目的支持。
论文详细信息：Jun Xie, Shaohua Wu*, Caiyu Luo, Juncong Zou, Yan Lin, Shanying He, Chunping Yang*. Modulating electronic structure of active sites on iron-based nanoparticles enhances peroxymonosulfate activation. Applied Catalysis B: Environment and Energy, 2024,354:124138.
撰稿：李祥 审稿：谭辉 签发：王素华
