近日,化工学院余长林教授团队在光催化CO2还原转化制备甲烷(CH4)领域取得重要进展。研究成果以“Photoelectric and Photothermal Effect for Efficient CH4Production”为题发表于Applied Catalysis B: Environment and Energy(原文链接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2025.126349)。该期刊是国际环境和能源催化领域权威期刊,属于中科院大类工程一区Top期刊,影响因子为21.1,论文第一作者为曾德彬博士。
当前,温室气体CO2的高选择性催化转化为高价值的化学品是世界科技前沿的重大挑战。利用太阳能进行光催化还原CO2面临的难题主要是活性低、产物复杂。在光催化还原CO2生产甲烷过程中,由于涉及八电子转移过程以及CO和H2产物的竞争,实现从CO2中高选择性生成CH4仍然面临巨大的挑战。本论文通过设计一种三维有序VS4/gC3N4异质结催化材料,发现该材料具有独特的耦合光电响应与光热效应作用。VS4/7.50%gC3N4表现出宽光谱光捕获能力且能内建电场,通过提供丰富的光生电子协同降低了CH4生成的动力学势垒;同时,光热升温效应加速了需要热驱动的表面反应步骤,并促进关键氢化中间体(⁎CHO与⁎CH3O)的转化,从而引导反应选择性朝向CH4。在模拟太阳光条件下,VS4/7.50% gC3N4实现了50.29 μmol•g-1•h-1的CH4生成速率和67.37%的选择性。材料在五次循环后仍保持约89%的活性。本研究为利用光电与光热效应协同调控多电子CO2还原反应定向生成CH4提供了重要的参考。该研究成果获得国家自然科学基金面上基金(编号:22272034、22578080)的资助。

论文提出的CO2的高选择性光热催化转化为甲烷的机理
撰稿:田坚 审稿:刘艳艳 签发:隋亦可